近日，PNAS（《美国科学院院报》）在线发表了太阳成8722彭创教授课题组绿色高级氧化技术最新研究成果，该研究仅使用空气和电能来实现基于自由基的高级氧化，为基于绿色化学的污染控制提供了新思路。
论文题为“Sustainable and Feasible Reagent-free Electro-Fenton via Sequential Dual-cathode Electrocatalysis”。太阳成87222018级硕士研究生王佳蓓为第一作者，论文由彭创课题组独立完成，武汉大学为该论文唯一单位。
芬顿试剂利用强氧化性的羟基自由基实现对有机污染物的无选择性降解，且自由基存在时间极短，避免因氧化剂造成的二次污染。但是常规芬顿技术需投加大量过氧化氢（H2O2）与二价铁，不仅成本高昂，而且残留的铁剂需要额外工艺进行去除。电芬顿技术可通过原位电催化还原氧气产生过氧化氢，或实现二价铁离子的再生以降低其用量。前期研究表明，过氧化氢也可以通过电催化实现一电子还原转化为羟基自由基。然而该反应与氧气的二电子还原反应对电极材料和反应电位均有不同的要求，因此在同一电极一步还原氧气获得羟基自由基并不现实。
基于前期研究，采用电化学沉积在碳布负载聚（3,4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）作为阴极，可实现电子转移数约为2.5，电流效率为88.7%的高效生成过氧化氢；在两小时获得浓度为243.1 mg/L的过氧化氢水溶液，能耗仅为4.7 kWh/kg H2O2。生成的过氧化氢可在第二阴极——不锈钢网上进一步电还原产生羟基自由基，通过电子顺磁共振与荧光光谱法验证了自由基的来源。降解实验证明该方法产生的羟基自由基可同步实现有机染料的脱色与TOC去除。
该工艺采用催化代替化学药剂，仅利用空气与电能即可实现污染物的降解，符合绿色化学的原则。另外此工艺的实际应用可行性强：其电极采用廉价且易于规模化生产的成熟商业材料，长期运行可靠性强，能耗与现有电芬顿技术相当，可实现难降解有机污染物盐酸四环素与双酚A的去除，无金属离子溶出，所产生的过氧化氢也可用于基于紫外光的光芬顿高级氧化。
论文也体现了作者在科学哲学方面的思考，正式提出“诉诸纳米”这一逻辑谬误，并表达了对其在相关领域研究所产生负面影响的担忧。
论文链接：https://www.pnas.org/content/118/34/e2108573118
